Публикация комментария в Science

Участниками НУГ (Медведев М. Г., Епифанов Е. Ю.) и соавторами был написан комментарий на статью “Pushing the frontiers of density functionals by solving the fractional electron problem”. Ниже приведено содержание комментария.

В статье Kirkpatrick et al. была обучена нейронная сеть DFT-функционала на системах с нецелым зарядом (FC) или нецелым спином (FS) и было заявлено о высокой его точности. В комментарии показано, что способность описанного в статье функционала DM21 делать выводы на основе таких систем не следует из опубликованных результатов и требует пересмотра.
Главный вывод Киркпатрика заключается в том, что включение систем с нецелым зарядом или нецелым спином в обучающую выборку (прим. – с помощью обучающей выборки нейросеть строит модель, позволяющую давать прогнозы на новых данных) позволяет давать хорошие предсказания на FS/FC системах, на которых DFT даёт плохое предсказание. Примеры описанных проблем:
1)  Предсказание для пар азотистых оснований A-T не может быть корректным, поскольку не учитывает водородные связи, которых могут сильно влиять на распределение электронной плотности в молекуле
2)  Энергетический барьер в реакции бициклобутана: функционал DM21 даёт лучшее предсказание, чем DM21m для конротаторного переходного состояния, а для дисротаторного переходного состояния качество предсказаний примерно одинаковое. Однако данная реакция протекает по дисротаторному пути, а DM21m не имеет проблем с предсказанием, несмотря на недостаточное количество реакций данного типа в обучающей выборке